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南海造礁石珊瑚分布格局驅動因素及其環境適應機制研究取得進展
近日，中國科學院南海海洋研究所熱帶海洋生物資源與生態重點實驗室（LMB）黃暉研究員團隊在南海造礁石珊瑚的空間分布格局驅動因素及其環境適應機制方面取得新研究進展，相關成果以“Distribution patterns of reef-building corals in the Northwest Pacific and their environmental drivers”和“Local adaptation of trophic strategy determined the tolerance of coral Galaxea fascicularis to environmental fluctuations”發表在Science of the total Environment上。LMB助理研究員黃林韜、俞曉磊分別為論文的第一作者，研究員黃暉為通訊作者。珊瑚礁具有重要的生態系統服務功能與極高的生物多樣性。近年來，全球珊瑚礁因為海水溫度異常、海洋酸化和人類活動等因素而出現嚴重退化。造礁石珊瑚作為珊瑚礁的框架生物，對珊瑚礁的形成與維持具有重要作用。南海的造礁石珊瑚資源豐富，其物種數量接近被稱為生物多樣性熱點區域的“珊瑚三角區”。然而受限于對南海造礁石珊瑚生物地理分布的系統認識，其物種的空間分布格局及其驅動因素仍然不明確。此外，南海造礁石珊瑚分布廣泛，從福建沿岸到南沙群島都有造礁石珊瑚的分布，其中廣布種的分布緯度跨度甚至可超過15°，對于物種跨緯度梯度分布的適應性機制也有待進一步的研究。研究通過對歷史數據進行匯編，收集南海珊瑚物種的存在/缺失數據并完善了南海珊瑚物種分布數據庫。隨后集合形成西北太平洋海域15個生態區的造礁石珊瑚分布數據集，基于此研究南海及其鄰近海域造礁石珊瑚物種多樣性和分布模式，并探討其主要的環境驅動因素。南海造礁石珊瑚分布數據匯編結果表明，南海離岸島礁生態區共分布有536種造礁石珊瑚，進一步明確了南海具有極高的造礁石珊瑚物種多樣性。隨后的分析結果表明西北太平洋的造礁石珊瑚物種豐富度呈現明顯的緯度多樣性梯度格局。珊瑚群落β多樣性分解的結果表明，β多樣性嵌套組分主要出現在低緯度和高緯度珊瑚礁區之間，而相同緯度之間群落的β多樣性主要以周轉組分為主，其中高緯度地區的周轉組分更為顯著。進一步結合環境因子發現，珊瑚α多樣性和β多樣性模式都受到環境過濾效應的影響。其中，溫度（尤其是冬季溫度）以及光照強度對物種豐富度和β多樣性格局都有顯著影響，表明低溫和光限制是珊瑚群落沿緯度梯度分布的主要環境過濾器。而高緯度地區溫度和濁度的差異是造成群落間周轉組分形成的主要原因。上述發現明確了南海造礁石珊瑚的物種資源狀況，闡明了南海及其鄰近海域不同生態區造礁石珊瑚的分布格局及其驅動因素，并指出環境過濾效應在珊瑚分布格局形成中的重要作用。圖1：南海及其鄰近海域造礁石珊瑚分布格局南?？缇暥鹊沫h境梯度背景下，探究珊瑚如何適應差異環境而生存，是了解南海珊瑚現有分布并預測其在氣候變化下未來命運的基礎。前期室內模擬實驗發現南海廣布物種叢生盔形珊瑚能夠通過獨特的生理權衡機制適應光照梯度差異（Yu et al,Coral Reefs,2023）。在此基礎上進一步對其開展了跨區域（南沙→三亞，跨10緯度）的原位移植實驗，從營養生態學角度揭示了其對環境差異的適應策略。結果表明，不同緯度來源的叢生盔形珊瑚對較高緯度低溫和弱光環境具有不同的適應策略。在適應三亞鹿回頭灣環境季節波動過程中，相比于來自南沙的叢生盔形珊瑚，三亞本地叢生盔形珊瑚的生理耐受性更強。從營養物質組成角度，揭示了三亞本地叢生盔形珊瑚能夠通過調節脂肪酸結構（降低飽和脂肪酸占比，提高多不飽和脂肪酸占比）以適應環境季節波動的營養策略。而攝食能力較差導致脂類儲存不足，及其對于關鍵功能脂肪酸合成途徑的受阻，是南沙來源叢生盔形珊瑚無法適應三亞鹿回頭灣環境季節波動的主要原因。因此，研究認為叢生盔形珊瑚對環境變化的耐受性取決于其本地適應的營養策略。此外，研究結果強調了熱帶典型造礁石珊瑚在短時間內可能無法輕易實現相對高緯度區域珊瑚對季節性環境波動的快速適應，從而對全球變化背景下造礁石珊瑚“北移”的避難所理論提出質疑。圖2：南海叢生盔形珊瑚環境適應的營養策略上述研究通過解析南海造礁石珊瑚的空間分布格局驅動因素及其環境適應機制，為南海造礁石珊瑚物種資源的保護提供了重要的科學依據。研究得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金項目、廣東省科技規劃項目、廣州市科技規劃項目的資助。相關論文信息：1. Huang L, Jiang L, Zhang Y, Yuan T, Sun Y, Liu C, Lei X, Yuan X, Lian J, Liu S, Huang H (2024) Distribution patterns of reef-building corals in the Northwest Pacific and their environmental drivers. Science of The Total Environment 946:1744292. Yu X, Liu C, Jiang L, Huang L, Luo Y, Zhang P, Zhang Y, Liu S, Huang H (2024) Local adaptation of trophic strategy determined the tolerance of coral Galaxea fascicularis to environmental fluctuations. Science of The Total Environment 943:1736943. Yu X, Jiang L, Luo Y, Liu C, Zhang Y, Huang L, Zhang P, Yuan X, Huang H (2023) Role of feeding and physiological trade-offs in sustaining resilience of the coral Galaxea fascicularis to light limitation. Coral Reefs, 2023, 42(6):1297-1312.論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2024.174429https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2024.173694https://doi.org/10.1007/s00338-023-02434-z

2024-07-22
廣州能源所在雙催化劑體系空間排布優化理論方面取得進展
近日，中國科學院廣州能源研究所生物質催化轉化研究室在雙催化劑體系的宏觀空間排布優化理論研究方面取得新進展。相關研究成果以Theoretical optimization of bed packing arrangement in cascade Dual-Catalyst system with side reactions為題，發表于化學工程領域期刊Chemical Engineering Science（論文全文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.ces.2024.120500）。近日，中國科學院廣州能源研究所生物質催化轉化研究室在雙催化劑體系的宏觀空間排布優化理論研究方面取得新進展。相關研究成果以Theoretical optimization of bed packing arrangement in cascade Dual-Catalyst system with side reactions為題，發表于化學工程領域期刊Chemical Engineering Science（論文全文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.ces.2024.120500）。作為能源領域的研究熱點之一，雙催化劑體系的引入為溫室氣體的捕集轉化提供了新的路徑，也為可再生能源燃料及化學品合成提供了全新思路。同時，雙催化劑體系憑借其非均相的特點，可用于固定床等連續流反應器中，在相關領域具有較大的工業應用潛力，因此被廣泛應用于石油化工、生物質轉化、合成氣轉化及其它能源化工領域中，尤其在一氧化碳/二氧化碳加氫生成甲醇/烯烴/芳烴等高值產品方面受到廣泛關注。然而以往采用雙催化劑體系的相關研究往往聚焦于微觀上催化劑結構設計或宏觀上反應條件的優化，略過了介于兩者之間的反應器尺度上物理化學過程存在的空間異質性（圖1）。因此，在反應器尺度上，雙催化劑的空間排布優化問題仍缺乏系統的理論指導。該問題直觀反映在相關研究中，兩種催化劑在反應器內往往局限于簡單的雙層排布或隨機混合裝填，缺乏對其它雙催化劑排布方式的深入探究，極大削弱了雙催化劑體系的反應潛力，同時局限了雙催化劑體系的進一步工業化應用。圖1. 雙催化劑體系中存在的空間排布問題基于此現狀，該研究構建了結合遺傳算法及機器學習方法的排布優化理論模型，實現了不同反應參數組合下雙催化劑的快速排布優化。研究進一步構建了催化劑替換差（DS）作為雙催化劑體系的新型描述符，量化了不同空間位置上采用對應催化劑種類的必要程度（圖2）。相關模型及描述符為進一步的研究提供了理論工具。采用上述理論工具的進一步研究發現，兩種催化劑的副反應分別具有不同的作用。在底物-中間產物-目標產物的理想模型中，當副反應僅發生在S0（底物-中間產物對應催化劑）而不發生在S1（中間產物-目標產物對應催化劑）上時，對應的最優排布呈現S0-S1-S0高分散結構，符合傳統的“越近越好”理論；而逐步引入S1上的副反應時，這種規律結構將逐漸瓦解，同時最優床層長度區間迅速縮小，對總反應時間的控制提出了更高的要求。此外，對于非規律排列，探索了基于替換差分析的簡化排列方式，同時最大程度保留了優化效果。圖2. 催化劑替換差的計算方式在此基礎上，該研究搭建了完整的雙催化劑體系空間排布優化及簡化策略框架（圖3），填補了雙催化劑在反應器尺度的空間排布優化理論方面的空白。其核心包括：（1）劃分優化排列及簡單雙層排列的適用區間，用于確定是否需要采用優化排列；（2）需要采用優化排列時，通過替換差特征判斷是否符合S0-S1-S0規律結構；（3）無規律結構時，采用基于替換差值的簡化方法。圖3.雙催化劑體系空間排布優化及簡化策略框架上述工作得到國家自然科學基金項目等的資助。

2024-08-12
廣州健康院合作研究提示治療可引起失明的Leber遺傳性視神經病變的新技術
近日，中國科學院廣州生物醫藥與健康研究院劉興國團隊與中山大學眼科中心張清炯團隊在Science China Life Sciences（《中國科學》（英文版））發表了題為“間充質干細胞介導的線粒體轉移在Leber遺傳性視神經病變神經祖細胞中恢復線粒體DNA和功能”（?MSC-Mediated Mitochondrial Transfer Restores Mitochondrial DNA and Function in Neural Progenitor Cells of Leber's Hereditary Optic Neuropathy）的文章。近日，中國科學院廣州生物醫藥與健康研究院劉興國團隊與中山大學眼科中心張清炯團隊在Science China Life Sciences（《中國科學》（英文版））發表了題為“間充質干細胞介導的線粒體轉移在Leber遺傳性視神經病變神經祖細胞中恢復線粒體DNA和功能”（?MSC-Mediated Mitochondrial Transfer Restores Mitochondrial DNA and Function in Neural Progenitor Cells of Leber's Hereditary Optic Neuropathy）的文章。該研究表明，間充質干細胞可以恢復Leber遺傳性視神經病變（LHON）患者神經祖細胞中的線粒體功能和DNA。這一發現為治療線粒體疾病帶來了新的策略。LHON是一種遺傳性視神經疾病，主要由于線粒體DNA突變導致呼吸鏈功能受損，進而引發視力喪失甚至失明。這種疾病通常在青年時期發病，患者可能會突然經歷視力急劇下降，常伴隨視野中心的模糊或暗點。LHON主要通過母系線粒體DNA遺傳，這意味著病變基因由母親傳遞給子女，且男女均可受影響。研究團隊將LHON患者的尿細胞重編程為誘導多能干細胞（iPSCs），并進一步分化為神經祖細胞。通過與間充質干細胞共培養，研究觀察到線粒體功能顯著改善，正常線粒體DNA的比例增加。機制研究發現間充質干細胞介導的線粒體轉移可以有效恢復LHON患者神經祖細胞中的線粒體DNA并改善線粒體功能。這些結果表明，間充質干細胞可以將功能性線粒體轉移到神經祖細胞中，從而恢復其功能。這一發現不僅揭示了LHON的潛在治療策略，也為未來研究提供了新的方向。這一治療方法為遺傳性線粒體疾病帶來了新的治療希望，可能幫助改善患者的生活質量，并減少遺傳性視力損傷的發病率。通過進一步研究和臨床試驗，干細胞療法有望成為治療LHON及其他類似線粒體疾病的重要手段。論文鏈接圖?LHON神經元電生理評估顯示改善：膜片鉗記錄顯示，典型表現為鈉電流和鉀電流受損的LHON神經元在與間充質干細胞共培養后，電生理功能得到恢復。

2024-08-06
韋振等-GRL：碳酸質熔體與輝石巖反應形成東亞大地幔楔玄武巖
大地幔楔是指地幔過渡帶中滯留俯沖板片與上覆板塊之間所夾持的廣闊地幔區域，是近些年新識別出的獨特深部地質構造。統計發現環太平洋50%以上的板塊俯沖形成了大地幔楔，板片滯留范圍從300到1700km不等。東亞大地幔楔在全球范圍內規模最為宏大，研究程度最高，然而，其物質循環機制和玄武巖成因一直存在爭議。早先研究揭示中國東部新生代玄武巖由低硅和高硅兩個端元混合而成，其中低硅端元起源于碳酸鹽化的榴輝巖和橄欖巖混合地幔，高硅端元起源于石榴石輝石巖地幔。放射成因同位素和穩定同位素都指示低硅端元與滯留太平洋板塊的脫碳密切相關，但是關于高硅端元的來源存在激烈爭論，包括地幔過渡帶和巖石圈地幔兩種不同的觀點。針對上述問題，中國科學院廣州地球化學研究所的韋振博士在李洪顏研究員等人的指導下，對山東無棣大山霞石巖開展了橄欖石斑晶熔體包裹體研究，發現熔體包裹體在記錄源區組成和熔融機制方面比全巖具有明顯的優勢。研究發現無棣大山霞石巖橄欖石斑晶中存在兩組明顯不同的熔體包裹體。Group1以高CaO/Al2O3，低Na2O/TiO2、Ba/Nb和Sr/Nd比值為特征，類似于寄主霞石巖，其源區為碳酸鹽化的榴輝巖和橄欖巖混合地幔。Group2具有低CaO/Al2O3，高Na2O/TiO2、Ba/Nb和Sr/Nd比值，這些地球化學特征無法用Group1熔體經歷分離結晶或者捕獲早期結晶礦物來解釋。它們的低CaO/Al2O3和高Na2O/TiO2特征指示其源區（輝石巖/橄欖巖）經歷了低壓（<2.5 GPa）小比例部分熔融，高Ba/Nb和Sr/Nd比值特征與該區域高硅玄武巖特征類似，指示源區為巖石圈地幔中古老的輝石巖。這些數據說明深部來源的霞石巖熔體經歷了與巖石圈地幔中輝石巖的熔-巖反應。升溫、減壓和揮發份加入是地幔熔融形成玄武巖的主要機制。實驗巖石學揭示雖然輝石巖具有比橄欖巖更低的熔點，但在遠離俯沖帶和地幔柱背景下，它們也難以熔融形成堿性玄武巖。本研究提出山東地區新生代玄武巖的成因新機制：地幔過渡帶滯留板片釋放碳酸質熔體/流體到上地幔，較低的密度導致其快速上升，在150km以淺的深度助熔橄欖巖熔融形成霞石巖熔體，進一步上升穿越巖石圈地幔過程中，熱傳導和流體滲入誘發輝石巖熔融，深部來源的霞石巖熔體與淺部輝石巖小比例熔融產物混合形成該區域的玄武巖系列（包括霞石巖、碧玄巖、堿性玄武巖和拉斑玄武巖），部分低CaO/Al2O3的霞石巖記錄了深源熔體與巖石圈地幔中輝石巖的反應過程。該研究對于理解滯留板片與大地幔楔的相互作用機制、大地幔楔的物質組成和玄武巖成因、以及揮發份循環過程與機制具有重要啟示意義。研究結果近期發表在國際地球科學領域期刊《Geophysical Research Letters》上，該研究受到國家重點研發計劃項目資助。?論文信息：Wei, Z.（韋振）, Li, H.Y.*（李洪顏）, Ma, L.（馬亮）, Hou, Y.S.（侯永勝），Wang, Y.（王煜），Xu, Y.G.（徐義剛）（2024）. Geochemistry of olivine melt inclusion reveals interactions between deeply derived carbonated melts from the Big Mantle Wedge and pyroxenite in the lithospheric mantle beneath eastern Asia. Geophysical Research Letters, 51, e2024GL108234.論文鏈接：https://doi.org/10.1029/2024GL108234?相關論文：Li, H. Y., Xu, Y.G., Ryan, J.G., Huang, X.L., Ren, Z.Y., Guo, H. and Ning, Z.G., 2016. Olivine and melt inclusion chemical constraints on the source of intracontinental basalts from the eastern North China Craton: Discrimination of contributions from the subducted Pacific slab. Geochimica et Cosmochimica Acta 178: 1–19.Xu, Y.G., Li H.Y., Hong, L.B., Ma, L., Ma, Q. and Sun, M.D, 2018. Generation of Cenozoic intraplate basalts in the big mantle wedge under eastern Asia. Science China Earth Sciences 61 (7), 869–886.圖1 無棣大山霞石巖橄欖石熔體包裹體主量和微量元素與區域新生代玄武巖及高壓熔融實驗數據對比圖2東亞大地幔楔玄武巖成因模型。（A）東亞下方地幔過渡帶滯留板片釋放的碳酸質熔體/流體交代上地幔；（B）碳酸巖化的橄欖巖部分熔融產生霞石巖，上升過程中與巖石圈地幔發生反應，熱傳導和流體滲入導致輝石巖發生低程度的部分熔融，產生低CaO/Al2O3比值，高Na2O/TiO2、Ba/Nb和Sr/Nd比值的熔體。

2024-08-02
姜連等-OG：廣州地化所在朝陽盆地早白堊世沉積物中發現5個系列苯并藿烷類化合物
藿烷類化合物是指示細菌的生物標志物，普遍存在于各種沉積物和原油中。常見的藿烷包括常規藿烷、重排藿烷、異藿烷、降藿烷、斷藿烷、甲基藿烷、芳基藿烷、單芳藿烷、二芳藿烷、三芳藿烷、苯并藿烷和降苯并藿烷等系列化合物。苯并藿烷在生物降解瀝青、原油、碳酸鹽、煤和湖泊沉積物較為常見。目前，已報道的苯并藿烷有三個系列（Hussler 等， 1984；Schaeffer等，1995，Nytoft 等， 2016），包括C-20位環化的常規苯并藿烷（本研究定義為a系列）、六環苯并藿烷（本研究定義為b系列）和C-16位環化的苯并藿烷（本研究定義為c系列）。苯并藿烷系列a和c廣泛存在于沉積巖和原油中，但在蒸發巖和碳酸鹽巖環境中尤其豐富。到目前為止，苯并藿烷b系列和c系列似乎只出現在未成熟的沉積物中，而苯并藿烷a系列則出現在不同成熟度梯度的地質樣品中，這可能說明與苯并藿烷a系列相比，從藿烷類前驅物到苯并藿烷b系列和c系列的轉變相對脆弱。近期，中國科學院廣州地球化學研究所有機地球化學國家重點實驗室的博士后姜連與合作導師王云鵬研究員及國際合作者在中國東北地區朝陽盆地ZK1006井一套早白堊世未成熟-低熟沉積物中發現，除了已報道的三個苯并藿烷系列，地質體中可能還存在另外兩個系列苯并藿烷，即新發現的d系列和e系列苯并藿烷（圖1-2）。通過進一步對其不同系列苯并藿烷化合物分子量、化學結構式、質譜信息、色譜-質譜出峰順序和保留時間分析，并結合其母質來源和沉積環境，探討了苯并藿烷系列化合物的地球化學意義與潛在的地質應用前景，該研究取得的重要進展包括:(1)?? 苯并藿烷a系列（C31-C35）、b系列（C33-C35）和c系列（C31-C35）的形成途徑不同，而新發現的d系列（C31-C34，可能到C35?）和e系列（C31-C32，可能到C35?）苯并藿烷的形成機制相似（圖3-4a）。圖1 朝陽盆地ZK-1006井3個代表性樣品中苯并藿烷系列a和b的分布。TIC =總離子色譜圖。BH =未知苯并藿烷。8β-和8α-表示C31二芳型8,14-斷藿烷（分子量414 Da）。圖2 朝陽盆地ZK-1006井3個代表性樣品中苯并藿烷系列c、d和e的分布。(2)?? 一般而言，地質體中a系列通常是主要的苯并藿烷系列，但偶爾樣品以系列c苯并藿烷為主。b系列苯并藿烷可能與陸源有機質有關 (圖4b)。(3)?? a系和b系苯并藿烷可能受氧化還原性質的影響，而c系苯并藿烷的形成和富集更可能受古鹽度的控制。與升藿烷指數類似，本項研究提出了兩個新的參數（苯并藿烷指數和C35/C34苯并藿烷比值）可作為研究區有用的古環境指標。一般而言，較高的苯并藿烷指數和C35/C34苯并藿烷比值可能提示缺氧環境（圖5）。圖3 地質體中5個系列苯并藿烷化合物的形成機制示意圖圖 4 苯并藿烷相關比值散點圖圖5 朝陽盆地ZK-1006井苯并藿烷等生物標志物及無機地球化學參數深度剖面圖。苯并藿烷指數由苯并藿烷系列a和c (BHI-a和BHI-c)計算，苯并藿烷比率由苯并藿烷系列a、b、c計算。BHI-a = C31 a/(C31 a- C35 a) × 100%；BHI-c = C31 c/(C31 c- C35 c) × 100%。GI =伽馬蠟烷指數。注：Sr/Ba、(Cu+Mo)/Zn和2U(/U+Th/3)比值見附表。該研究成果首次在地質體中鑒定和識別了五個系列的苯并藿烷類化合物，并提出苯并藿烷指數和苯并藿烷比值可與升藿烷指數類比，作為新的古環境參數指標，進一步豐富了生物標志化合物在古環境研究方面的應用。此研究成果近期發表于國際期刊《Organic Geochemistry》上，得到國家自然科學基金、廣東省自然科學基金和中國科學院PIFI項目的資助。?論文信息：Jiang, L. (姜連), Li, Li., Nytoft, H. P., Wang, Y. (王云鵬), George, S.C., 2024. Five series of benzohopanes in early Cretaceous sediments from the Chaoyang Basin, NE China. Organic Geochemistry 195, 104843.論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.orggeochem.2024.104843

2024-08-02
梁天等-OG：利用溶脹實驗-X射線衍射（XRD）揭示固液有機質相互作用過程
頁巖油作為非常規油氣資源的重要類型，在全球化石能源格局中占據重要地位，受到了廣泛關注。隨著頁巖油勘探開發的不斷深入，其在烴源巖中的賦存與排烴機理逐漸成為研究的重點。受制于工業技術，目前還無法實現干酪根溶脹吸附態頁巖油的開采。因此厘清頁巖油溶脹吸附賦存機理對頁巖油勘探開發具有重要意義。近年來，中國科學院廣州地球化學研究所有機地球化學國家重點實驗室建立了溶脹-X射線衍射（XRD）技術聯用方法，初步探索了干酪根及固體瀝青賦存液態有機質的結構單元，建立了首個液態有機質賦存模型（Liang et al.,2021;Liang et al.,2022）。但缺少系統的研究規律總結，對雜原子在溶脹吸附過程中的影響研究也沒有展開。為解決上述問題，中國科學院廣州地球化學研究所有機地球化學國家重點實驗室博士后梁天在彭平安院士、鄒艷榮研究員的指導下，通過溶脹實驗-XRD聯用方法對煤、干酪根及固體瀝青等多種類型的樣品開展研究，探索了固體有機質化學結構與液態有機質滯留能力的相關關系，分析了以乙酸為代表的雜原子化合物在固-液有機相互作用中的賦存單元及結構改造能力。圖1. 脂鏈評價參數（LA）與烴類滯留總量（SP）相關關系研究發現，與前期已有認識不同，液態烴滯留能力與固體的脂鏈長度及數量均相關，且過長的脂鏈不適合液態有機質的賦存，僅當脂鏈長度與數量所構成的參數LA在一定范圍內時，固體有機質度液態烴的賦存能力（SP）達到最高（圖1）。圖2. 固體有機質結構堆疊參數與乙酸總量間的相關關系研究發現隨著乙酸含量的逐漸增加，三類固體有機質的γ帶間距均呈現明顯的下降趨勢。說明雜原子化合物與烴類化合物相同，均賦存于固體有機質無定形碳堆疊的部分。值得注意的是，干酪根組（圖2 d）的002帶間距同樣出現了明顯的下降，這說明干酪根與煤及固體瀝青的化學結構堆疊可能存在一定程度差別，并且更容易受到雜原子化合物影響。圖3. 固體有機質定量溶脹吸附實驗結果綜合本研究溶脹定量結果發現，相比于飽和烴，所有類型的固體有機質都存在明顯的芳香烴選擇性吸附現象。這說明在排烴過程中，烴源巖更加傾向于排出飽和烴化合物而聚集成藏，芳烴化合物在飽和前則更傾向于富集在烴源巖干酪根結構中（圖3）。本研究對不同類型固體有機質開展了系統性溶脹實驗，結合XRD系統比較了溶脹過程中固液有機質相互作用過程，也顯出溶脹吸附定量研究在烴源巖排烴及頁巖油評價研究中具有很好的應用前景。該成果近期發表于國際期刊Organic Geochemistry，得到廣東省基礎與應用基礎研究基金項目的支持。?論文信息：Liang Tian(梁天), Lin Xiaohui(林曉慧), Zou Yanrong(鄒艷榮), Zhan Zhaowen(詹兆文), Yu Shuang(于雙), Pan Changchun(潘長春), Peng Ping’an(彭平安). Study on the swelling of macromolecular geological organic matter with hydrocarbons and heteroatomic compounds. Organic Geochemistry. 2024, 193, 104809.https://doi.org/10.1016/j.orggeochem.2024.104809

2024-07-31
劉利、丁興等-AM：化學氣相輸運法成功合成硫同位素均一的黃鐵礦晶體
分析標樣通常用來校準儀器、評價測試方法和提供標準參考值，對于化學分析而言具有至關重要的作用。當前，國內外用于黃鐵礦硫同位素原位分析的標樣均為自然黃鐵礦樣品，比如Ruttan、Balmat、Maine、Sierra、PPP-1等標樣。自然黃鐵礦樣品可能存在局部的不均一，更為重要的是，自然標樣往往在數量上非常有限，面對日益增加的原位分析需求，自然黃鐵礦標樣供不應求。因此，發展新的可持續供應的黃鐵礦標樣是當前的迫切需求?；瘜W氣相輸運法（Chemical Vapor Transport Reaction, CVT）是利用傳輸劑作為媒介，在一定溫度梯度下實現組分傳輸，在高溫端形成氣相進行擴散，在低溫端凝結生長成晶體。該方法已廣泛應用于固相合成、純化和晶體生長等材料化工領域。中國科學院廣州地球化學研究所劉利博士和其合作導師丁興副研究員等人以FeBr3為傳輸劑，以FeS、S和Ni等粉末作為初始物，以透明石英管和快速淬火型水熱反應釜為反應腔，利用化學氣相輸運法在~550 °C - ~650 °C溫度下成功合成出一系列毫米級自形-半自形含鎳和不含鎳黃鐵礦晶體（圖1）。這些黃鐵礦晶體的元素和硫同位素成分分析表明，黃鐵礦中的Ni顯示明顯的不均一，而硫同位素則相對均一（圖2）。含鎳黃鐵礦δ34S介于17.3±0.9‰ ~ 17.7±0.6‰，不含鎳黃鐵礦δ34S為17.9±0.8‰（圖3）?？傮w上，合成的黃鐵礦硫同位素均一性介于0.6-0.9‰ (2SD)，優于當前使用的大部分自然黃鐵礦標樣，比如Maine黃鐵礦（0.8-1.5‰）、Balmat黃鐵礦（0.2-1.4‰）、Py-1黃鐵礦（1.1‰）、Car111黃鐵礦（2.5‰）、Gabon黃鐵礦（1.1‰）、Isua248474黃鐵礦（0.9‰）。這表明CVT法合成的黃鐵礦有巨大潛力作為硫同位素分析的新標樣。圖1 CVT法合成的含鎳和不含鎳黃鐵礦晶體此外，該研究也對CVT法合成的黃鐵礦硫同位素均一性的影響因素進行了探討，包括初始反應物的硫同位素不均一、CVT合成過程中硫同位素的動力分餾、硫同位素分析過程中的基底效應（圖4）等等。這為未來合成更為均一的黃鐵礦晶體提供了理論指導。相關合成實驗在中國科學院廣州地球化學研究所高溫高壓實驗中心完成，硫同位素測試在澳大利亞國立大學和中國科學院地球化學研究所完成。本研究受國家自然科學基金項目和中國科學院先導B項目的資助，成果近期發表在國際礦物學期刊《American Mineralogist》上。論文信息：Liu, L.(劉利), Fu, B.(傅斌), Ding, X.(丁興), Gu, J(谷靜). 2024. The 34S/32S homogeneity of Chemical Vapor Transport (CVT) Reaction-synthesized pyrites. American Mineralogist, 109:1024-1035. doi:10.2138/am-2023-9029.原文鏈接：https://msaweb.org/MSA/AmMin/TOC/2024/Abstracts/AM109P1024.pdf圖 2 合成黃鐵礦的Ni含量（黃色圓, ppm）和硫同位素（白色圓, ‰）圖 3 CVT法合成黃鐵礦的硫同位素組成，其中黑點數據代表SIMS方法原位測得的δ34Sin situ，灰線代表IRMS方法測得的δ34Sbulk。圖 4 CVT法合成黃鐵礦的Ni含量與硫同位素偏差度（Δ34S=δ34Sin situ-δ34Sbulk）的相關性

2024-07-30
嚴海波、丁興等-JGR-SE：絡合物水熱實驗和模擬計算刻畫Os從巖石圈到海水的遷移和分布
金屬絡合物是金屬元素在流體中的基本載體，也是地球淺部多圈層物質循環和熱液成礦作用的主要角色，其穩定性決定了金屬元素的基本地球化學行為，比如金屬的溶解度、分異、分配和共生組合等等。因此，定量化表征金屬絡合物的穩定性有助于更加深入地理解這些地球化學行為，更是未來實現地球多圈層物質循環模擬的關鍵。然而，傳統的研究仍停留在定性研究上，偏向于揭示金屬元素的賦存狀態和特定條件下的絡合物種型；建立并發展金屬絡合物的定量研究方法是當前的一大挑戰。中國科學院廣州地球化學研究所的嚴海波和丁興等人近年來建立和發展了金屬絡合物的高溫高壓水解法以及相關的熱力學計算，旨在獲得表征金屬絡合物穩定性的關鍵熱力學數據和地球化學模型，并將該方法首次應用于金屬鋨（Os）在深海中的分布和循環研究。Os屬于關鍵戰略性金屬的鉑族元素之一，主要富集在地幔和相關的（超）鎂鐵質巖石中。Os在深海中分布極不均勻，在海水中濃度極低，卻可富集在一些深海硫化物、鐵錳結核結殼和熱液中，濃度可相差一萬倍至一百萬倍。前人研究認為，深海中Os的分布可能與海水-鎂鐵質巖石或巖漿之間的水巖作用相關，并推測Os-Cl絡合物在其中扮演了至關重要的角色，但具體過程和機制并不清楚。本研究以易溶的氯鋨酸鉀（K2OsCl6）晶體粉末為初始物，溶解于去離子水中，配置了不同濃度的含Os初始溶液。然后將溶液焊封于金管中，再置于冷封式高壓釜內進行升溫升壓，以此模擬深海熱液環境下溶解態Os(IV)-Cl絡合物的穩定性變化。研究主要取得如下認識：1）Os(IV)-Cl絡合物隨著溫度升高，觸發+4價Os離子的水解并發生沉淀，導致Os(IV)-Cl絡合物穩定性降低，其中伴隨著Os價態和絡合物種型的變化（圖1）。在150-450℃和100 MPa條件下Os在流體中主要以OsCl62-種型形式存在，而在450℃以上可能主要以Os(IV)-OH-Cl和Os(II)-Cl絡合形式存在（圖2a）；2）已有的化學熱力學數據主要收集于近似常溫常壓條件下，高溫高壓下的數據極為缺乏。根據本次水解實驗的結果，首次獲得了OsCl62-絡合物種型在高溫高壓下的一系列熱力學數據，如累積水解平衡常數（Ln K）（圖2b），系統熵變（ΔrHm Θ）、焓變（ΔrSm Θ）值和不同溫度下吉布斯自由能變化值（ΔrGm Θ）以及OsCl62-的形成常數（ln β）。作為Os-Cl絡合物中最為穩定的種型，高溫高壓下OsCl62-絡合物的熱力學數據對于模擬富Cl熱液中Os的地球化學行為極為重要。3）通過地球化學建模，實現了OsCl62-絡合物穩定性與流體溫度、pH和氯濃度之間的定量化表征（圖 3），進而明確OsCl62-絡合物的穩定環境為相對低溫強酸（≤300℃和pH<5）以及高溫近中性（>300℃和pH<7）環境，由此進一步證實OsCl62-絡合物可穩定存在于大部分深海熱液系統中。4）研究認為，Os在深海中的分布主要受控于熱液和相關的擴散羽狀流與海水的混合（圖4）。在此過程中，溶解態的Os會經歷+2價向+4價以及OsCl42-絡合物種型向OsCl62-、Os-OH-Cl和Os-OH種型的轉變?？紤]到深海熱液系統的特點以及Os-Cl絡合物的穩定性，洋中脊、弧后和沉積物系統起源的熱液對全球海洋溶解態Os儲庫以及Os從巖石圈到水圈的遷移發揮了主要作用，而蛇紋石化流體則貢獻極其有限。相關實驗和模擬工作均在中國科學院廣州地球化學研究所高溫高壓實驗中心完成，分析測試在同位素地球化學國家重點實驗室完成。研究成果近期發表在Nature Index期刊《Journal of Geophysical Research: Solid Earth》上，第一作者為嚴海波博士，通訊作者為其合作導師丁興副研究員，共同作者包括長安大學劉軍鋒副教授、中國科學院廣州地球化學研究所涂湘林高級工程師、中國科學院海洋研究所孫衛東研究員和中國科學院深?？茖W與工程研究所周義明研究員。本研究受中國科學院先導B項目和國家自然科學基金項目的資助。論文信息：Yan, H.B., Ding, X., Liu, J.F., Tu, X.L, Sun, W.D., Chou, I‐M. (2024). Osmium transport and enrichment from the lithosphere to the hydrosphere: New perspectives from hydrothermal experiments and Geochemical modeling. Journal of Geophysical Research: Solid Earth, 129, e2023JB028261.論文鏈接：https://doi.org/10.1029/2023JB028261圖1 Os-Cl絡合物水解沉淀物的拉曼分析，結果顯示隨著溫度升高，體系內Os的價態逐步由+4價向+2價轉變，表明金屬的價態和絡合物種型均發生了改變。圖2 （a）水解實驗中Log[Os-Cl] vs Log[H+]之間的關系，150-450°C的數據呈線性，且斜率一致，表明該條件下絡合物種型一致，以OsCl62-形式存在；500-600°C的數據偏離了其他數據，表明溶液中主導絡合物種型發生了改變。（b）OsCl62-累積水解平衡常數（Ln K）與溫度之間的線性關系表明150-450°C的數據符合范特霍夫方程，表明遵循同一絡合物種型的水解反應。圖3 OsCl62-絡合物的穩定性與流體溫度、pH和含氯濃度之間的定量關系圖4 Os從巖石圈向海水中遷移的模式圖

2024-07-30
我國東部四個氣候帶農田土壤有機碳保護機制取得進展
我國糧食主產區主要分布于東部中溫帶至熱帶區域。我國東部從北到南氣候條件和土壤物理化學差異極大，其團聚體保護，礦物吸附和微生物合成代謝途徑對土壤有機碳積累的貢獻和機制有何差異尚不清楚。剖析不同氣候區、不同土地利用下長期積累土壤有機碳的穩定性與保護機制有助于理解區域耕地質量狀況、提升潛力，發掘農田優化管理措施。我國糧食主產區主要分布于東部中溫帶至熱帶區域。我國東部從北到南氣候條件和土壤物理化學差異極大，其團聚體保護，礦物吸附和微生物合成代謝途徑對土壤有機碳積累的貢獻和機制有何差異尚不清楚。剖析不同氣候區、不同土地利用下長期積累土壤有機碳的穩定性與保護機制有助于理解區域耕地質量狀況、提升潛力，發掘農田優化管理措施。中國科學院亞熱帶農業生態研究所流域農業環境研究中心陳香碧研究員小組從我國東部四個氣候帶（中溫帶、暖溫帶、亞熱帶和熱帶）配對采集典型水田和旱地土壤樣品，采用有機碳密度和粒徑分級結合短期同位素示蹤技術，量化了游離態顆粒有機碳、團聚體保護態有機碳和游離礦物結合態有機碳對土壤長期積累有機碳的貢獻，分析了微生物合成代謝產物（微生物殘留物）對團聚體保護態和游離礦物結合態碳庫的貢獻，淺析了南方和北方農田土壤有機碳保護機制。結果表明，團聚體保護態有機碳對全土有機碳積累的貢獻從北到南減少，而游離礦物結合態有機碳的貢獻率呈遞增趨勢，這主要是因為：1）北方土壤中交換性鈣鎂離子和球囊霉素含量高于南方，該活性離子和真菌代謝物促進了團聚體的形成；2）南方土壤中DCB提取態鐵鋁含量高于北方，該活性礦物提升了游離態礦物對有機碳的吸附能力；3）北方種植制度為一年1~2季，南方為2~3季，南方高頻率的耕作破壞了土壤團聚體。微生物殘體碳對游離礦物結合態有機碳的貢獻率從北到南增加，這是因為南方高溫高濕條件下游離態礦物中微生物殘體碳的合成代謝強度高于北方。據此得出結論：我國東部北方農田土壤有機碳積累受團聚體保護主導，南方受礦物保護主導，且北方微生物合成代謝對有機碳積累的參與程度弱于南方。該結論對優化區域農田管理措施促進土壤有機碳積累和肥力提升有重要指示意義。該項研究近期以題為Shifts in organic carbon protection mechanism in agricultural soils across climatic gradients發表在土壤學領域一區期刊Agriculture,Ecosystems & Environment上。該研究得到了湖南省杰出青年科學基金項目，國家自然科學基金等項目的共同資助。南方和北方土壤有機碳形成與保護機制

2024-07-30
Device?|?自供能靜電鑷實現高度靈活與適應性物體操控
因能通過物理場以非接觸的方式操控微粒、液滴和生物樣品，光鑷、電場操控等技術在化學反應、微納機器人和生物醫學等領域得到了廣泛應用。特別是電潤濕和靜電鑷等電場操控技術，因能產生強大可調的電場并實現高時空分辨的物體操控而備受關注。然而，這類電場操控技術通常需要預先設計的復雜電極陣列和外接電源，因此在實際應用中面臨靈活性低和適應性差的挑戰。7月25日，中國科學院深圳先進技術研究院智能醫用材料與器械研究中心杜學敏研究員團隊在自供能靜電鑷及物體操控方面取得重要研究進展，相關成果以“Self-powered electrostatic tweezers for adaptive object manipulation”為題，發表在Cell Press旗下旗艦期刊Device上。該靜電鑷基于聚偏氟乙烯-三氟乙烯（P（VDF-TrFE））基電極摩擦過程中的電荷累積和動態調控能力，為氣、液、固等多種材質物體的精準操控提供了前所未有的靈活性和適應性，且適用于從開放到封閉的操控體系、單個到多個物體、二維到三維的操控表面，并廣泛應用于液滴機器人、細胞組裝和無泵微流控等領域。論文上線截圖為解決物體操控靈活性和適應性的問題，研究團隊基于前期光誘導帶電表面材料及液滴操控的研究基礎上，成功設計出無需復雜電極陣列和外部電源的摩擦發電供能的靜電鑷（Self-powered electrostatic tweezer,?SET）。該SET由表面設計有微結構的P(VDF-TrFE)基自供能電極（Self-powered electrode，SE）、摩擦對介電襯底（Tribo-counter substrate）和潤滑表面（Slippery surface）三部分組成。SET操控原理、設計制備及摩擦電性能值得指出的是，P(VDF-TrFE)基電極具有優越的壓電、摩擦電能力和獨特的電荷累積功能，能通過調節電極和介電襯底表面間作用力以實時調節其表面電荷密度，可產生高達~40nC cm-2的電荷密度，且該摩擦電能力經過逾千次摩擦循環仍能穩定保持。由于自供能電極具有強大的摩擦電荷累積和調節能力，故能產生實時可調的強大靜電力，進而實現對氣泡、固體顆粒、各類液滴等不同材質物體的精準操控，最高液滴操控速度高達~353 mms-1。SET實現高度靈活性與適應性操控SET不僅適用于包括PMMA、石英和氧化鋁陶瓷在內的多種電介質襯底材料，而且適用于P(VDF-TrFE)和聚二甲基硅氧烷（PDMS）等多種潤滑層設計，同時還適用于開放到封閉體系、手持到機械操控系統、單個物體到多個物體，以及二維到三維路徑的精準操控。SET的高度靈活性和適應性可廣泛應用于液滴分裂、液滴機器人、無泵微流控和細胞組裝等領域。SET有望為非接觸物體操控和微流體領域帶來全新的技術。深圳先進院杜學敏研究員為該文章的通訊作者，博士研究生劉聰為第一作者。該文章獲得國家自然科學基金、國家重點研發計劃、中國科學院青年創新促進會、廣東省重點、深圳市醫學研究基金等科技項目支持。

2024-07-29

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